Pensando em poder conectar o HD em qualquer máquina, seja Win ou Linux e poder colocar arquivos sem a limitação de tamanho*, é sempre indicado NTFS.
Só atente-se para um detalhe: antes de mudar é preciso ter certeza que não tenha algo que possa perder, porque durante o processo o HD é formatado, perdendo todos os dados
Caso tenha uma partição com espaço suficiente, pode jogar todos os arquivos para uma partição, formatar o HD externo mudando para NTFS e depois voltar os arquivos.